家住千叶县的17岁普通高中生高坂京介（中村悠一 配音）有一个14岁的妹妹高坂桐乃（竹达彩奈 配音），可是，很长一段时间以来，这个外表可爱的妹妹和自己的关系并不密切，有时甚至可以用冷淡来形容。妹妹的身上究竟发生了怎样的事情呢？终于有一天，一个关于桐乃的秘密被京介发现了。 可爱 的妹妹居然是宅系的兄控？！虽然桐乃百般否认，但事实不容狡辩。随后，原本只在妹妹身边出没的千金大小姐槙岛沙织（生天目仁美 配音）和毒舌少女五更琉璃（花泽香菜 配音）也渐渐的围绕到了京介的身边来，她们都和妹妹一样，是秋叶原系的御宅族。因为是兄控而觉得分外苦闷的桐乃，究竟会和妹控的哥哥京介发展出一段怎样妙趣横生的关系呢？
电视动画《新妹魔王的契约者》改编自上栖缀人原作、大熊猫介负责插画的同名轻小说。“你曾说过想要妹妹对吧”，向高中生东城刃更宣布再婚的父亲，带了两个成为他继妹的女孩回家同住，结果自己却跑到国外出差。澪与万理亚两名少女在父亲离开以后，态度一百八十度大转变，还打算征服刃更。想不到两人的真正身分，分别是新科魔王与梦魔。但是在跟刃更缔结主从契约的时候，居然出槌变成逆契约，刃更反而变成主人了。
全人类被神奇的现象一瞬间石化后过了几千年——拥有超人般头脑、天生的科学少年·千空苏醒了。 在文明遭到毁灭的石头世界里，千空集结新伙伴的力量一起建立“科学王国”，最终目标是用科学的力量复原整个世界。但是，由灵长类最强的高中生狮子王司领导的“武装帝国”却步步为营。旨在净化人类的司试图通过使用强大的力量来阻止科学的发展。 科学 vs 武力的战斗经过激战，千空等人的科学王国占优势，之后两国终于和解。 由于同伴的谋反而处于冷休眠状态的司为了复活全人类，科学王国以石化光线的发生源、地球的背面·新世界作为目标！ 冲出世界解开石化之谜！石头世界大航海时代终于开幕——‼
与莉可、罗伊以及帕底亚地区的三只最初的宝可梦们一起踏上激动人心的宝可梦世界冒险之旅吧！
